對硝基苯酚，通常存在于廢水中，是一種危險(xiǎn)的污染物，來自染料，造紙和其他行業(yè)。因此，為了再利用水，必須將對硝基苯酚去除或減少到標(biāo)準(zhǔn)范圍。還可以使用簡單快速的催化還原技術(shù)輕松轉(zhuǎn)化為對氨基苯酚，所以有必要更好地了解硝基芳烴化合物催化轉(zhuǎn)化的動(dòng)力學(xué)方面。我們通過均相沉積-沉淀方法，在氯金酸水溶液中滴加硼氫化鈉，合成了活性炭負(fù)載金納米催化劑。研究了活性炭催化劑對對硝基苯酚還原為對氨基苯酚的催化活性。通過一些技術(shù)表征了活性炭的物理化學(xué)性質(zhì)。在高表面積活性炭載體上具有高百分比分散的金納米顆粒在對硝基苯酚還原的活性和選擇性方面的催化性能測試。

　　載金活性炭分析

　　圖1示了活性炭載金納米催化劑上的金離子的TEM圖像。發(fā)現(xiàn)金離子的平均直徑為6-8nm，而平均微晶尺寸為6-9nm。TEM圖像進(jìn)一步顯示金離子均勻分布在活性炭支持物上。這可能表明金離子與活性炭支持者之間存在強(qiáng)烈相互作用的可能性。

　　圖1：TEM圖像和直方圖比較4%金含量的活性炭催化劑。

　　活性炭的催化活性

　　對硝基苯酚還原反應(yīng)的示意圖如圖2示。如下在石英比色皿中進(jìn)行對硝基苯酚的催化還原：將新制備的硼氫化鈉和對硝基苯酚溶液在10mL去離子水中混合，隨后通過添加活性炭載金納米催化劑。在每次測量之前通過微弱搖動(dòng)混合溶液。使用UV-Vis吸收分光光度計(jì)以不同的時(shí)間間隔在250至550nm的范圍內(nèi)監(jiān)測還原反應(yīng)。在反應(yīng)過程中觀察到溶液從亮黃色到無色的顏色緩慢變化。反應(yīng)完成后，通過離心回收活性炭并重復(fù)使用5次。

　　圖2：對硝基苯酚與對氨基苯酚與活性炭載金納米催化劑還原反應(yīng)的示意圖。

　　金離子在載金活性炭催化劑中的催化活性很大程度上取決于它們的組成，尺寸和形狀。通常，較大的表面積與體積比往往表現(xiàn)出較高的催化活性。通過測量對硝基苯酚的逐漸消失，可以在視覺上和分光光度下觀察反應(yīng)，在水中在317nm處的最大吸收處給出明顯的光譜分布。由于對硝基苯酚離子的形成，向該混合物溶液中添加硼氫化鈉進(jìn)一步產(chǎn)生亮黃色并且最大吸收變?yōu)?00nm。重要的是要強(qiáng)調(diào)在沒有活性炭載金納米催化劑的情況下沒有觀察到對硝基苯酚轉(zhuǎn)化為對氨基苯酚。這證實(shí)了在相同的實(shí)驗(yàn)條件下不加入活性炭催化劑就不可能進(jìn)行還原反應(yīng)。

　　為了量化活性炭載金催化劑的催化活性，可以使用轉(zhuǎn)換頻率作為度量。轉(zhuǎn)換頻率可以定義為使用每克活性炭每單位時(shí)間轉(zhuǎn)化成產(chǎn)物(對氨基苯酚)的反應(yīng)物分子(對硝基苯酚)的數(shù)量。活性炭載金催化劑是可回收的，每次運(yùn)行后，通過離心分離催化劑。即使使用5次，催化劑的轉(zhuǎn)化率最多降10%。這通過繪制百分比轉(zhuǎn)換效率與循環(huán)次數(shù)來顯示，如圖3示。

　　圖3：轉(zhuǎn)換效率與循環(huán)次數(shù)的關(guān)系圖。

　　通過合成了的活性炭載金催化劑。經(jīng)過物理化學(xué)研究證實(shí)了具有均勻尺寸分布的穩(wěn)定金離子的合成。這些金負(fù)載的活性炭在用過量的硼氫化鈉還原對硝基苯酚至對氨基苯酚期間顯示出催化活性的顯著增強(qiáng)。發(fā)現(xiàn)活化能和轉(zhuǎn)換頻率值都很優(yōu)異。

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